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蔡兴科研究员课题组在自然指数期刊Advanced Materials发表研究论文证实了配位数对催化性能的影响并系统研究了其影响机制

来源: 发布时间:2024-03-25 10:14 点击数: Views

2024年2月10日,蔡兴科研究员课题组于2024年2月10日在《Advanced Materials》期刊上发表了题为“A Metal Coordination Number Determined Catalytic Performance in Manganese Borides for Ambient Electrolysis of Nitrogen to Ammonia”的研究论文。该文章的第一作者为Muhammad Asim Mushtaq博士后,蔡兴科研究员与电子科技大学孙旭平教授为共同通讯作者。

氨(NH3)是一种重要的化合物,在制药、合成纤维、化肥制造行业以及能源储存领域有着广泛的应用,它还可以作为无碳足迹的氢能源载体,有望对未来的氢能源经济产生重大影响。然而,传统的Haber-Bosch方法,在高温(400-500 °C)和压力(200 bar)下生产NH3既消耗能源的同时又污染环境。因此,找到Haber-Bosch的工艺替代策略生产NH3是非常重要的。在所有策略中,常温条件下以水为氢源的电催化氮还原反应(NRR)被认为是最有前途的技术,它很容易与农业、工业和可再生能源兼容。

本文成功合成了Mn2B、MnB、MnB2和MnB4等具有不同Mn原子配位数的纯相硼化锰(MnBx)材料。通过对这些材料的结构表征和性能比较,课题组发现随着化合物中B含量的增加,单个Mn催化位点的催化活性大大提高。在?0.3 V下,MnB4的最佳FE和氨产率分别达到38.5 ± 2.7%和74.9 ± 2.1 μg h?1mgcat?1,远高于目前报道的硼化物材料。这是因为随着化合物中B/Mn比的增加,与Mn原子配位的B原子数量增加,导致从Mn转移到B的价电子增加。这增加了Mn原子对N2的吸附和Mn原子对*N2加氢的本征催化活性。这种配位数调制策略为高性能过渡金属硼化物NRR催化剂的开发提供了新的解决方案。

该工作得到了国家自然科学基金(批准号:52373266、52003163、22105129)、广东省基础与应用基础研究基金(批准号:2022A1515010670、2022A1515011048)、深圳市科技创新局(批准号:KQTD20170810105439418和20200812112006001)的资助。

文章链接:https://doi.org/ 10.1002/adma.202313086


(来源 深圳大学高等研究院)